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我校教师在构筑多级孔MOF纳米反应器以优化负载团簇性能方面取得新进展
【作者/来源:】   【发布时间:2025年04月03日 16:16 】   【点击量/阅读:

近日,我校化学与材料工程学院青年教师李一鸣博士与安徽大学朱满洲教授课题组密切合作,利用后刻蚀的方法,实现了Pd8纳米团簇在MOF纳米反应器中的封装,显著提升了团簇的催化性能。相关工作以“Atomically precise Pd8 nanocluster encapsulated in a hierarchically engineered nanoreactor towards enhanced catalysis”为题在中科院一区TOP期刊《Nano Research》在线发表(DOI: 10.26599/NR.2025.94907208)。青年教师李一鸣为论文通讯作者/共同第一作者。

金属纳米团簇(NCs)近年来在催化、荧光、生物成像等方面展现出巨大的优势,主要是因为其精确的结构有利于在原子层面阐释材料的构效关系。将NCs与功能化载体材料相结合是稳定并分散NCs的主要方式。然而此类结合虽然有助于提升其稳定性,也会带来一些扩散障碍问题,导致其效率低下。此外NCs与载体材料之间的强界面相互作用有时会影响NCs的原始结构及电子密度,对其催化性能造成一些不利影响,包括孔隙微环境、协同作用、空间限域作用等。

1. 多级孔MOF纳米反应器的构筑。

针对上述挑战,本研究提出后刻蚀策略构筑了系列具有多级孔的中空Pd8@ZIF-8-TAn纳米反应器,并显著提升了负载Pd8团簇的催化性能。该纳米反应器在刻蚀过程中形成了大量多级孔以及缺陷孔,此外其中空结构也释放了晶体内部的团簇并使其保持相对自由的状态。在常规Pd8@ZIF-8中,Pd8团簇嵌入到ZIF晶体内部,处于受限状态,受到较强的界面相互作用。在Pd8@ZIF-8-TAn纳米反应器中,Pd8团簇以更自由的状态存在于ZIF空腔内,这显著降低了Pd8ZIF载体之间的界面作用力。此外多级孔载体在底物/产物扩散方面也表现出更大的优势。基于上述优点,在MOF纳米反应器中自由Pd8团簇的催化效率常数是常规MOF载体中受限Pd8团簇的3.17倍,证明了多级孔MOF纳米反应器在负载团簇方面的优势。

李一鸣博士主要从事多孔复合材料催化剂的设计合成与应用研究,自20247月份入职以来,已在学术领域取得显著成果,发表科研论文2篇(Advanced Materials; Nano Research),主持国家自然科学基金1项。这些突出成绩不仅充分彰显了我院在人才引进工作中始终秉持高标准、严要求的遴选原则,同时也为我校博士点申报工作提供了有力支撑。

(撰稿、图片:李一鸣 审核:乔瑞  


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